Abstract:

In der vorliegenden Arbeit wird der Aufbau eines Experimentes zur Untersuchung der atomaren Dynamik an Kristalloberflächen mittels zeitaufgelöster Elektronenbeugung beschrieben. Dabei wird die zu untersuchende Probe mit Hilfe von 50 fs kurzen Infrarot-Laserpulsen optisch angeregt. Nach einer variablen Zeitspanne von einigen ps bis wenigen ns vor oder nach der optischen Anregung erfolgt die Abfrage des Momentanzustandes der Probe durch Streuung eines wenige ps kurzen Elektronenpulses an der Oberfläche. Aus der Intensitätsverteilung des dabei entstehenden Beugungsbildes lassen sich Rückschlüsse auf die Größe und Symmetrie der Einheitszelle, sowie auf die Temperatur der Oberfläche ziehen. Durch eine Aneinanderreihung derartiger Momentaufnahmen ist es möglich, die Relaxation des Kristallgitters nach der optischen Anregung der Oberfläche zu rekonstruieren. Das Kernstück des experimentellen Aufbaus bildet eine Elektronenkanone, in der ein 50 fs-kurzer Ultraviolett-Laserpuls durch Photoemission aus einem wenige nm dünnen Au-Film in einen ps-Elektronenpuls konvertiert wird. Die eingehende Charakterisierung der Photokathode, mit der die Konversion realisiert wird, lieferte Erkenntnisse, die auch für den Aufbau nachfolgender, verbesserter Elektronenkanonen wertvoll sein können. Die erreichbare Zeitauflösung der beschriebenen Beugungsexperimente beträgt etwa 20-30 ps. Sie ist bedingt durch den flachen Einfallswinkel der Elektronen auf die Probe, der erforderlich ist, um die Oberflächenempfindlichkeit der Messung zu gewährleisten. Als erstes Untersuchungsobjekt für die zeitaufgelösten Beugungsexperimente diente ein 5.5 nm dünner, epitaktischer Bi-Film auf einem Si(001)-Substrat, das während der Messung auf 85 K abgekühlt wurde. Die zeitliche Entwicklung der Oberflächentemperatur nach der Absorption des optischen Anregungspulses folgt keinem simplen Wärmeleitungsmodell. Stattdessen läßt sich die beobachtete exponentielle Relaxation der Oberflächentemperatur mit einer Zeitkonstante von etwa 640 ps qualitativ durch die Existenz einer endlichen Grenzflächenwärmeleitfähigkeit zwischen dem Bi-Film und dem Si-Substrat erklären. Diese ist auf die Unstetigkeit der Schallgeschwindigkeiten und Massendichten von Bi und Si zurückzuführen, die zur Reflexion eines Großteils der Phononen führen, die aus dem angeregten Bi-Film kommend auf die Grenzfläche treffen. Die Wärmeleitfähigkeit der Bi/Si-Grenzfläche wurde im Rahmen zweier einfacher Modelle berechnet und mit dem experimentell bestimmten Wert verglichen. Dabei betrug die Abweichung zwischen Experiment und Modell nur 30%, was – verglichen mit der Gesamtheit der Untersuchungen zu dieser Thematik – eine recht gute Übereinstimmung darstellt. Dieser Umstand wird auf die abrupte und glatte Bi/Si-Grenzfläche und die geringe Dichte von Gitterfehlern im Bi-Film zurückgeführt. Dünne Bi-Filme auf Si(001) stellen daher ein Modellsystem dar, an dem die Phononendynamik in Nanostrukturen ohne unnötige Komplikationen studiert werden kann. Da im vorliegenden Fall die Bi-Schichtdicke geringer als die mittlere freie Weglänge der Phononen ist, stellt sich für weitergehende Untersuchungen die Frage nach dem Einfluss der verschiedenen Phononen-Streuprozesse auf die Transmission der Phononen über die Bi/Si-Grenzfläche und somit auf das Abkühlverhalten des Bi-Filmes.