Abstract:

Ausgangspunkt für diese Arbeit ist der signifikante Forschungsbedarf zu porösen Materialien mit durch oberflächeninitiierter Atom Transfer Radikalpolymerisation (SI ATRP) eingestellter funktionaler Polymerbeschichtung. Es wurden Poly(ethylenterephthalat) Kernspurmembranen (PET KPM) unterschiedlichen Porendurchmessers mit hydrophilen und stimuli-responsiven, polymeren Hydrogelen auf Basis von Acrylaten, Methacrylaten und Acrylamiden mithilfe eines „Grafting-from“-Ansatzes via SI ATRP beschichtet. Blockcopolymerbeschichtungen unterschiedlicher Architektur wurden ebenfalls synthetisiert. Die SI ATRP wurde dabei zu einer robusten Methode entwickelt, so dass sich die Funktionalität, die Schichtdicke und die innere Struktur gepfropfter Polymerschichten in weiten Grenzen definiert einstellen ließ. Mithilfe der SI ATRP konnten zeitgesteuerte Funktionalisierungsgrade zwischen ca. 0,5 und 12 µg/cm² (abhängig vom Pfropfcopolymer) erreicht und effektive hydrodynamische Schichtdicken zwischen wenigen Nanometern und einigen Hundert Nanometern z.T. bis zur Porenfüllung bestimmt werden. Dies machte die Analyse der Effekte der Porenblockierung und der Kurvatur sowohl auf die stimuli-responsiven Eigenschaften als auch die Proteinbindung möglich. Die stimuli-responsiven Eigenschaften wurden dann in Abhängigkeit von pH-Wert, Ionenstärke und Temperatur untersucht. Dazu wurden Einflüsse der Schichtdicke, Porengröße und Pfropfdichte auf die Barriereeigenschaften und Bindungskapazitäten identifiziert und analysiert. An ausgewählte Membranadsorber wurde Lysozym immobilisiert. Auf diese Weise wurden Enzymmembranreaktoren präpariert, deren Aktivität mithilfe von Temperatur gesteuert werden konnte. Insgesamt konnten PET KPM als Modellsystem für Membranadsorber etabliert und die Grundlage für die Übertragung der untersuchten Pfropfschichten auf technisch relevante Membranen geschaffen werden.