Abstract:

Die immer stärker werdende Miniaturisierung elektronischer Bauteile bringt die dafür nötigen Größenordnungen immer näher an das Limit quantenmechanischer Effekte. Die räumliche Einschränkung der elektronischen Wellenfunktion im nm Bereich führt dazu, dass sich Quantenpotenzial Zustände (QPZ) bilden, welche dafür verantwortlich sind, dass die physikalischen Eigenschaften z.B. einer dünnen Schicht von dessen Schichtdicke abhängen. Dabei spielen nicht nur die Eigenschaften der verkleinerten Materialien, sondern auch der Einfluss der Umgebung auf diese Eigenschaften eine wichtige Rolle. Diese Arbeit erforscht den Einfluss des Si Substrats auf die elektronische Struktur, Dynamik und die Wechselwirkung der Elektronen mit Phononen in dünnen epitaktischen Pb Schichten. Mittels eines Vergleichs von experimentellen Ergebnissen aus Femtosekunden zeit- und impulsaufgelöster Laser Photoemissionsspektroskopie an Pb/Si(111) und Berechnungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie für freistehende Pb Filme wird in Richtung Γ → M in der Nähe des Brillouin-Zonenzentrums die Wechselwirkung von Pb 6pz Zuständen mit dem Si Substrat und dem Atomgitter untersucht. Die Energieabhängigkeit unbesetzter QPZ mit der elektronischen Wellenzahl parallel zur Oberfläche k|| wurde bei verschiedenen Energien, entartet und nicht-entartet mit dem Si Leitungsband, gemessen und zeigt keine direkte Beeinflussung durch die Si Volumenbänder. Daraus wird eine verschwindende direkte Wechselwirkung der Pb 6pz Zustände mit den Si Bändern gefolgert. Allerdings ist der Wert von k||, bei dem eine Mischung von 6pz und 6px,y abgeleiteten Bändern auftritt näher an Γ als bei freistehenden Filmen. Die Analyse der Relaxationsdynamik zeigt zudem eine konstante Relaxationszeit heißer Elektronen in unbesetzten QPZ mit k||. Diese Ergebnisse legen nahe, dass aus 6pz Orbitalen abgeleitete QPZ nicht mit den elektronischen Substratzuständen wechselwirken, sondern eine px,y vermittelte Wechselwirkung der pz Zustände mit dem Si Leitungsband vorliegt. Die Identifikation eines Grenzflächenzustandes verdeutlicht zudem die Bedeutung der Verzahnung zwischen Pb und Si an der Grenzfläche. Weiterhin wurde die energieabhängige Elektron-Phonon Kopplungskonstante λ(E) von Pb/Si(111) mittels temperaturabhängiger Laser Photoemission an QPZ innerhalb der Bandlücke untersucht und mit Berechnungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie von Pb Filmen verglichen. Es zeigt sich eine Reduktion von λ im Vergleich zum Pb Volumenkristall, die nicht allein durch Größeneffekte oder strukturelle Modifikationen in der Pb Schicht erklärt werden kann. Vielmehr wird die Reduktion durch den Einfluss des Substrats auf die elektronische und vibronische Struktur von Pb verursacht. Aus all diesen Ergebnissen kann gefolgert werden, dass Pb/Si(111) nur unter Einbeziehung des Substrats und der Struktur der Grenzfläche vollständig verstanden werden kann.