- GND
- 1287818080
- GND
- 1074278453
- LSF ID
- 14592
- ORCID
-
0000-0003-1107-4403
- Sonstiges
- der Hochschule zugeordnete*r Autor*in
Abstract in Englisch:
Ensuring reasonable energy prices, establishing reliable supply chains, ensuring the availability of resources and, last but not least, taking environmental protection into account are global challenges of the future. Corresponding challenges also play an increasingly central role in everyday analytical laboratory work. The search for countermeasures to these challenges is also becoming increasingly prevalent in the analytical laboratory. Miniaturization as one of the cornerstones of Green Analytical Chemistry (GAC) can help save resources in the form of solvents, energy and laboratory space, especially in the field of capillary liquid chromatography (cLC), without reducing the integrity of analytical data and even increasing sample throughput in the process. Despite advances in cLC development and research in recent years, and the disruptive nature of the technology, market penetration has still not been achieved. This is partly because there is a persistent assumption that the systems are unsuitable for routine operation due to a lack of robustness. In addition, although the number of commercial systems is increasing, current research is often not consistently implemented for example by sticking to the modular concept. This creates unnecessary capillary paths, increases the extra-column volume, which results in peak band broadening and thus poorer chromatographic efficiency. Therefore, the aim of this work is to investigate the influence of different factors on the extra-column band broadening in cLC, to lower barriers for the implementation of cLC and to develop a new system. The first part of the PhD thesis was mainly devoted to quantifying the influence of different extra-column volumes on peak band broadening and served to answer open questions in the current literature. To start, the influence of injection volume and pre-column volume was investigated for both isocratic and gradient elution as a function of retention factor. Subsequently, the focus was shifted to the influence of the post-column volume. For this purpose, different commercially available concentration-dependent and mass flow-dependent detector systems were investigated. In addition, the ratio of the column inner diameter to the system volume on the band broadening during isocratic and gradient elution was compared. The knowledge gained from the previous research was used in the second part of the thesis to advance the development of new separation phases based on bead cellulose and a portable measurement system for on-site monitoring of contaminants in aqueous matrices based on on-line enrichment and cLC coupled with ion mobility spectrometry.
Abstract in Deutsch:
Die Sicherstellung akzeptabler Energiepreise, die Etablierung zuverlässiger Lieferketten, die Verfügbarkeit von Ressourcen und nicht zuletzt die Berücksichtigung des Umweltschutzes sind globale Herausforderungen der Zukunft. Entsprechende Herausforderungen spielen auch im analytischen Laboralltag eine immer zentralere Rolle. Die Miniaturisierung ist einer der Eckpfeiler der Green Analytical Chemistry (GAC) und kann vor allem im Bereich der Kapillar-Flüssigkeitschromatographie (cLC) dazu beitragen, Ressourcen wie Lösemittel, Energie und Laborfläche zu sparen, dabei die Integrität der analytischen Daten beizubehalten und den Probendurchsatz zu steigern. Trotz der Fortschritte in Entwicklung und Forschung im Bereich cLC in den letzten Jahren und der disruptiven Natur der Technologie ist eine vollständige Marktdurchdringung immer noch nicht gelungen. Dies liegt zum einen daran, dass sich hartnäckig die Annahme hält, dass cLC aufgrund fehlender Robustheit für einen Routinebetrieb ungeeignet ist. Zum anderen nimmt die Anzahl kommerzieller Systeme zwar zu, häufig wird die aktuelle Forschung aber nicht konsequent umgesetzt und beispielsweise an modularen Konzepten festgehalten. Dadurch werden unnötige Kapillarwege geschaffen, das Außersäulenvolumen erhöht, welches wiederum zu Peak Bandenverbreiterung führt und damit geringerer chromatographischer Effizienz. Ziel der Arbeit ist es, die Einflussfaktoren auf die Außersäulenbandenverbreiterung in der cLC zu untersuchen sowie die Hürden zur Nutzung von cLC zu senken und ein neues System zu entwickeln. Der erste Teil der Doktorarbeit widmete sich vor allem der Quantifizierung des Einflusses verschiedener Außer-Säulen Volumina auf die Peakbandenverbreiterung und diente der Beantwortung offener Fragestellungen in der aktuellen Literatur. Zu Beginn wurde der Einfluss des Injektionsvolumens und des Vorsäulenvolumens sowohl für die isokratische als auch die Gradientenelution in Abhängigkeit vom Retentionsfaktor untersucht. Im Anschluss lag der Fokus auf der Bestimmung des Einflusses des Nachsäulenvolumens. Hierzu wurden verschiedene kommerziell verfügbare konzentrationsabhängige und massenflussabhängige Detektorsysteme untersucht. Zusätzlich erfolgte der Vergleich des Verhältnisses des Säuleninnendurchmessers zum Systemvolumen auf die Bandenverbreiterung in Bezug zur isokratischen und Gradientenelution. Der Erkenntnisgewinn der vorangeschrittenen Forschung wurde im zweiten Teil der Doktorarbeit genutzt, um die Entwicklung neuer Trennphasen auf Basis von Perlcellulose voranzutreiben und ein portables Messystem für die vor Ort Überwachung von Kontaminanten in wässrigen Matrices auf Basis der Online-Anreicherung und cLC gekoppelt mit Ionenmobilitätsspektrometrie zu entwickeln.